Im zweiten Bildschirmfoto steht doch die Lösung.
iCloud kannst du nur mit der Systemfotomediathek verwenden.

Im ersten Bildschirmfoto sieht man, dass die gerade gewählte Mediathek eben keine solche ist.
Aber dafür gibt es ja den Schaltknopf, auf dem steht: „Als Systemfotomediathek verwenden“.