Rainer: Welcher Account ist denn wo (iPhone/iTunes) eingetragen? Vllt. mal ein Reset des iPhone durchführen:

Reagiert das iPhone nicht? Halten Sie zum Zurücksetzen des iPhone gleichzeitig die Standby-Taste und die Home-Taste mindestens 10 Sekunden lang gedrückt, bis das Apple-Logo angezeigt wird.
Quelle

Marc: Geht, dafür musst du in iTunes in der iPhone Übersicht WLAN Sync aktivieren (während es per Kabel angeschlossen ist).